Selv om dette er en oppfølger til To-Love-Ru, ser alle hovedpersonene våre ut sammen med noen nye tillegg. Rito fortsetter å bli fanget i de beste usensurerte ecchi-scenariene. De fremmede Deviluke-søstrene bruker fremdeles sine unike evner til å fange Ritos kjærlighetsbekjennelse. Nana og Momo har flyttet inn på skolen og møter Mea, som ser ut til å være en bekymringsfri og glad jente. Spesielt Momo vil dele Rito og skape et harem for ham. Mens hun planlegger planen sin, konfronterer hun Golden Darkness, også kjent som Yami. De blir avbrutt av besatte studenter som begynner å kjempe med unormal styrke. Nå fremstår den nye plottelinjen som en mystisk person som har kontroll over studentene som tester Yamis attentat. Hvem er denne nye fienden?
