Serien finner sted fire år etter hendelsene til Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, der den magiske jenta Nanoha Takamachi reddet og adopterte en ung jente ved navn Vivio, som er reinkarnasjonen til Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Etter å ha gått inn i sitt fjerde år på barneskolen, får Vivio sitt eget etterretningsapparat, Sacred Heart, og får kraften til å transformere ved hjelp av hennes voksne Sankt Kaiser-modus. Hun kommer snart over en jente ved navn Einhart Stratos som, i likhet med Vivio, er etterkommer til en annen Sankt Kaiser-hersker, Claus GS Ingvalt. Da Einhart blir fast bestemt på å bevise at hennes kampstil er den sterkeste, blir venner venn med henne og går sammen med vennene sine inn i en kampsportturnering hvor de kjemper mot forskjellige magiske motstandere og lærer mer om deres tidligere liv.
